Μαζί με τον Claude Lefort ιδρύει την ομάδα «Socialisme ou Barbarie» («Σοσιαλισμός ή Βαρβαρότητα»), που από την επόμενη χρονιά έως το 1965 εξέδιδε το ομώνυμο περιοδικό. Από πολύ νωρίς, λοιπόν, ο Κ. Καστοριάδης υποστηρίζει ότι ο στόχος των κομμουνιστικών κομμάτων δεν είναι η δημιουργία μίας αταξικής κοινωνίας αλλά μίας κομματικής δικτατορίας.
Το περιοδικό αυτό, το οποίο άσκησε καθοριστική επίδραση στον Μάη του ’68, ήταν ιδιαίτερα επικριτικό στα καθεστώτα του υπαρκτού σοσιαλισμού και αποτέλεσε βήμα για γνωστούς διανοητές της Γαλλίας όπως ο Lyotard και ο Debord. Επίσης, τα βιβλία η Γραφειοκρατική Κοινωνία (1973), η Πείρα του Εργατικού Κινήματος (1974),το Περιεχόμενο του Σοσιαλισμού, ο Σύγχρονος Καπιταλισμός και Επανάσταση, η Γαλλική Κοινωνία (1979), προκύπτουν από κείμενα της εποχής.
Μέσω του περιοδικού, ασκείται σφοδρή κριτική απέναντι στο ρωσικό καθεστώς αλλά και στα δυτικά φιλελεύθερα καθεστώτα θεωρώντας και τα δύο απορροές του γραφειοκρατικού καπιταλισμού. Ήδη από τα χρόνια του περιοδικού ο Καστοριάδης ήταν πολέμιος της ιστορικής τελεολογίας, δηλαδή είχε διαπιστώσει ότι οι διάφορες δομές (οικονομικές, πολιτικές, πολιτισμικές) δεν προδικάζουν τελεολογικά την εξέλιξη των κοινωνιών. Αντίθετα, όπως λέει ο Στέφανος Ροζάνης, «έβλεπε τον άνθρωπο ως φορέα απελευθέρωσης των ψυχικών, συναισθηματικών, ενεργητικών και γλωσσικών δυνάμεων. Δυνάμεων που τον ωθούν σε μία υπεύθυνη προσωπική παρέμβαση στο πεδίο των κοινωνικών δράσεων, και άρα τον δομούν ως τελεστή της ανθρώπινης ιστορίας».
Αξιοσημείωτο είναι ότι ο Καστοριάδης εξέδιδε τα κείμενά του με ψευδώνυμα (Pierre Chaulieu, Paul Cardan, Marc Noiraud κ.α ) καθώς φοβόταν την απέλαση του στην Ελλάδα διότι δεν είχε ακόμη την γαλλική υπηκοότητα.
Προς τα τελευταία χρόνια του περιοδικού, ο Καστοριάδης απομακρύνεται από τη μαρξιστική φιλοσοφία και θεωρία της Ιστορίας όσο και από την μαρξιστική οικονομική ανάλυση και στρέφεται προς την ψυχανάλυση, εργάζεται και ο ίδιος ως ψυχαναλυτής μέχρι τον θάνατό του, και γίνεται μέλος της επονομαζόμενης Τέταρτης Ομάδας, ενός κινήματος διαφωνούντων της σχολής του Lacan. Η μεγαλύτερη συνεισφορά του Καστοριάδη προέρχεται από την σύζευξη της κοινωνικής θεωρίας και της ψυχανάλυσης, η οποία χαρακτηρίζει σταδιακά το σύνολο της σκέψης του, πράγμα το οποίο αποτυπώνεται στο σημαντικότερο βιβλίο του «Η Φαντασιακή Θέσμιση της Κοινωνίας» (1975) και στη σειρά τα «Σταυροδρόμια του Λαβυρίνθου».
Κεντρικός όρος στον στοχασμό του Καστοριάδη είναι «η αυτονομία» της οποίας στόχος είναι η συνειδητοποίηση της αυτοθέσμισης της κοινωνίας. Οι ανθρώπινες κοινωνίες θα πρέπει να μπουν στην εξαιρετικά δύσκολη διαδικασία να συνειδητοποιήσουν την αυτοθέσμιση τους: το γεγονός ότι οι άνθρωποι ενώ συγκροτούνται οι ίδιοι σε κοινότητες, ταυτόχρονα ευθύνονται για την ιστορία τους η οποία είναι αποτέλεσμα της δική τους θέλησης και δράσης. «Η πολιτική για τον Καστοριάδη υπάρχει όταν υπάρχει η αυτοστοχαστική δράση των ανθρώπων ως συλλογικότητας και δεν υπάρχει όταν οι άνθρωποι εκχωρούν τις επιθυμίες τους, τα όνειρά τους, την δράση τους, την εξουσία τους, στους δήθεν αντιπροσώπους τους που αντιπροσωπεύουν οικογενειακά, κομματικά, ιδιωτικά και προσωπικά συμφέροντα», όπως λέει ο Γιώργος Οικονόμου μαθητής του Κορνήλιου Καστοριάδη.
Το 1979 ο Καστοριάδης εξελέγη διευθυντής της Ecoles des Hautes Etudes en Sciences Sociales. Εκτός από την απασχόλησή του ως ψυχαναλυτής, εργαζόταν ως ειδικός στον ΟΟΣΑ έως το 1970.
Ο Κορνήλιος Καστοριάδης διατηρούσε δυνατούς δεσμούς με την Ελλάδα και τα τελευταία χρόνια της ζωής του έδωσε πολλές διαλέξεις σε ελληνικά πανεπιστήμια. Το 1989 αναγορεύθηκε επίτιμος διδάκτορας στο Πάντειο Πανεπιστήμιο και το 1993 στο Παιδαγωγικό Τμήμα Δημοτικής Εκπαίδευσης στο Δημοκρίτειο Πανεπιστήμιο Θράκης. Έφυγε από τη ζωή τέσσερα χρόνια αργότερα, στις 26 Δεκεμβρίου του 1997.
